近日，建筑与环境学院赖波/熊兆锟团队在Nature Communications在线发表了题为“Long-range interactions driving neighboring Fe–N4sites in Fenton-like reactions for sustainable water decontamination”的研究论文。博士研究生吴泽林、熊兆锟副研究员为论文共同第一作者，赖波教授和南开大学展思辉教授为论文共同通讯作者。四川大学建筑与环境学院为论文第一及通讯作者单位。
实现高效、可持续的环境催化材料对于水污染控制至关重要。近年来，单原子催化剂（SAC）因其众多独特的性能而被应用于基于过一硫酸盐（PMS）的高级氧化工艺（AOP）的基础研究和实际应用。基于不同金属中心和载体的SAC已被设计并用于活化PMS以生成活性氧（ROS）。然而，SAC的繁琐合成带来的高生产成本和高能耗以及有毒化学物质对环境的潜在影响仍是面临的难题。此外，对于基于Fe−N−C构型的碳基SAC，如何通过操纵第一配位壳层之外的长程非金属功能化物种实现进一步提高SAC的本征活性和稳定性仍有待研究。
本研究通过在Fe–N4位点锚定的碳平面内构建丰富的本征拓扑缺陷设计了一种高性能SAC并在PMS活化表现出优异的类芬顿反应活性和增强的稳定性。低成本和环境友好的组装策略可以通过调控N物种消除以可控产生缺陷，而不会改变Fe–N4位点的局域配位环境。本征缺陷和Fe–N4位点的耦合发挥了强大的协同效应，并显著增强了PMS活化。密度泛函理论计算表明，本征缺陷和Fe–N4位点的长程相互作用通过优化金属的d带结构提高了Fe–N4位点的本征活性和稳定性并促进了高价FeN4=O的生成。生命周期评估和设备级别的长期稳定运行表明了催化剂的环境可行性和良好的实际医院污水处理能力。综上，这项工作强调了协同缺陷工程对于精细调控单原子类芬顿反应的可行性，并启发了合理的材料设计以实现可持续的环境修复，为开发高效耐用的SAC以实现可持续水净化开辟了一条新途径。
本研究项目得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划和四川省科技计划的资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-52074-2
